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Mono-, bis-, tris-2-phenylphenoxy 리간드가 치환된 Cp*Ti(2-R-PhO)nCl3-n의 폴리올레핀 중합 활성과 메커니즘

등록일
2009년 8월 21일 16시 02분 18초
접수번호
1553
발표코드
31P75포 이곳을 클릭하시면 발표코드에 대한 설명을 보실 수 있습니다.
발표시간
목 <발표Ⅱ>
발표형식
포스터
발표분야
고분자화학
저자 및
공동저자
김태진, 김범준, 고재중, 강상욱
고려대학교 소재화학과, Korea
R 치환체에 methyl, iso-propyl, tert-butyl, and phenyl이 치환된 Cp*Ti(2-R-PhO)nCl3-n 형태의 폴리올레핀 중합용 타이타늄 촉매를 합성하였다. 페녹시 리간드의 2번 위치에 치환기가 치환되었기 때문에 리간드의 구조적 크기가 작아서 mono-, bis-, tris-페녹시 리간드를 가진 촉매를 합성할 수 있었다. Cp*Ti(2-Ph-PhO)Cl2 (1PhCl2), Cp*Ti(2-Ph-PhO)2Cl (2PhCl), Cp*Ti(2-Ph-PhO)3 (3Ph)를 X-ray 분석을 통해서 구조를 확인해보았을 때 모든 화합물의 구조는 중심 금속에 배위된 Cp*와 페녹시 리간드, 그리고 클로린 치환기가 pseudo-tetrahedral 형태를 취하고, Ti-O 거리는 리간드의 수가 증가함에 따라서 1.784(3), 1.798(5), and 1.81(1) Å로 커지는 것을 확인하였다. 페녹시 리간드의 수가 증가함에 따라서 UV-visible 스펙트럼은 단파장 이동을 하고, cyclic voltammogram은 환원 포텐셜이 큰 값을 가지는 것을 확인하였다. R 치환체에 methyl, iso-propyl, tert-butyl, and phenyl이 치환된 Cp*Ti(2-R-PhO)nCl3-n 형태의 폴리올레핀 중합용 타이타늄 촉매를 Ph3CB(C6F5)4 and mMAO-7로 활성화 시켜 고온 에틸렌 중합에 적용을 하면 alkyl기가 치환된 화합물에 비해 phenyl이 치환된 화합물이 높은 활성을 보였고, 이 때 페녹시 리간드가 2개 치환된 화합물 2PhCl이 가장 높은 활성을 보였다 [65.4 Kg/(mmol of Ti•h)]. 이러한 활성의 원인을 밝히기 위해 1Ph2Cl, 2PhCl, 3Ph와 각각 aluminum scavenger [trimethylaluminum (TMA), triisobutylaluminum (TIBA), methylalumoxane (MAO)]와의 반응을 진행해 본 결과 활성을 나타내는 Cp*Ti(OPh)MeCl이 2PhCl의 경우에 가장 높은 수율로 합성되는 것을 확인하였다.

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